鈣鈦礦是一類具有高度對稱的緊密堆積結(jié)構(gòu)的材料，由于其化學(xué)和物理性質(zhì)的多樣性，在過去的數(shù)十年中已被廣泛研究。近幾年來，基于無機(jī)有機(jī)雜化鈣鈦礦的太陽能電池吸引了前所未有的關(guān)注，多晶薄膜鈣鈦礦光伏器件的功率轉(zhuǎn)換效率已經(jīng)超過22．1％。但是目前雜化鈣鈦礦材料的穩(wěn)定性非常差，當(dāng)暴露在光照下以及在受熱或者與水／氧氣接觸的情況下很容易在短時間內(nèi)降解失效。另外，目前主流的雜化鈣鈦礦材料（CH3NH3PbI3）含有有毒的重金屬元素鉛，不僅將污染環(huán)境，也會損害人的健康。這些問題嚴(yán)重制約了鈣鈦礦光伏器件的大規(guī)模商業(yè)應(yīng)用。為了解決這些問題，基于無毒元素并兼具較高的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的無機(jī)無鉛鈣鈦礦已被引入到鈣鈦礦太陽能電池領(lǐng)域，并且引起了研究人員極大的關(guān)注。

圖一，通過對于一些列的A2TiI6的電子結(jié)構(gòu)的計算得出了可能的帶隙，發(fā)現(xiàn)當(dāng)A原子是Cs的時候帶隙較為合適，吸光能力也較強(qiáng)。

圖二，針對可能的分解產(chǎn)物進(jìn)行了化學(xué)勢的計算，同時針對可能的缺陷態(tài)驚醒了計算，得到該Cs2TiI6較為穩(wěn)定并且呈現(xiàn)N型的特征。

圖三，實(shí)驗合成Cs2TiI6－xBrx，發(fā)現(xiàn)其帶隙覆蓋1．0－1．8 eV的區(qū)域，是太陽能電池吸光層材料的理想帶隙。

圖四，通過對于Cs2TiI6－xBrx電子結(jié)構(gòu)和帶隙的計算驗證了上述吸收光譜。

圖五，首先通過AIMD模擬Cs2TiI6－xBrx系列的穩(wěn)定性，通過對于穩(wěn)定性的一列實(shí)驗（熱穩(wěn)，473K，一小時；濕穩(wěn)，70％RH，298K），發(fā)現(xiàn)Cs2TiI6－xBrx呈現(xiàn)了良好的穩(wěn)定性。

首先利用第一原理理論計算對于一系列無鉛含鈦雙鈣鈦礦鹵化物材料進(jìn)行了深入研究。通過計算這些鈣鈦礦材料的帶隙和光吸收譜，發(fā)現(xiàn)Cs2TiI6－xBrx鈣鈦礦具有適宜的準(zhǔn)直接帶隙（在1．0－1．8 eV的最佳光轉(zhuǎn)換效率范圍內(nèi)）以及非常好的光學(xué)吸收性能。進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn)它們也具有良好的穩(wěn)定性和載流子遷移性能。基本以上的預(yù)測，我們合成了一系列的無鉛含鈦雙鈣鈦礦鹵化物材料。其具有良好的穩(wěn)定性以及吸光性能。這些優(yōu)良的性質(zhì)使這種材料很有希望成為優(yōu)異的太陽能電池吸收層材料。

文章來源:solar.ofweek.com